近日,我校王傳義教授團隊在Cell Press細胞出版社旗下期刊《Chem Catalysis》上發表了題為“Photothermal reforming of polylactic acid plastics into pyruvic acid with 92.8% selectivity at S-scheme Ov-BiVO4/CdS heterostructures”的研究論文。我校王傳義教授為文章通訊作者,環境學院博士生梁芯芯為文章第一作者,陜西科技大學為唯一通訊單位。

利用光催化方式將聚乳酸(PLA)塑料轉化為丙酮酸學品,對開發環境友好且經濟可行的回收技術、推動碳循環經濟發展具有重要意義。然而,乳酸催化脫氫生成丙酮酸的過程中,乳酸分子在催化劑表面的吸附太強會導致產物無法脫附,引發丙酮酸C?C鍵的斷裂從而被過度氧化的問題。同時由于羥基氧化為羰基的活化能較高,導致該反應效率及選擇性較低。因此,當前的關鍵挑戰在于如何有效增強乳酸中的C?C鍵強度激活α?OH的同時,促進丙酮酸產物在催化劑表面的脫附過程。

熱輔助光催化作為一種新興技術,在二氧化碳還原、氨合成和甲烷重整等領域展現出顯著優勢,相比單一光催化過程,通常能夠顯著提升產率、反應速率及產物選擇性。在協同作用下,熱效應不僅加快了反應動力學和物質傳遞,還促進了電荷載流子的遷移,從而增強了反應效率。因此,熱輔助光催化近年來成為研究的一個熱點。
基于此,本文報道了一種基于氧空位修飾的BiVO4/CdS(Ov-BiVO4/CdS)S型異質結的熱輔助光重整策略,用于聚乳酸(PLA)水解液的選擇性轉化。理論計算及原位ESR證明,與無Ov修飾的BiVO4@CdS相比,Ov-BiVO4/CdS中Bi位點的局部電荷積累更為顯著,有助于活化乳酸單體中的α-OH鍵并增強Cα?COOH鍵的穩定性,從而促進關鍵中間體的選擇性脫氫反應。Ov-BiVO4/CdS的自發光熱效應促進了丙酮酸的解吸,最終實現了對丙酮酸的高選擇性生成。實驗結果顯示,Ov-BiVO4/CdS復合催化劑的氫氣產率和丙酮酸產率分別達到9.65和8.92 mmol g?1 h?1,選擇性高達92.8%,在塑料重整領域中表現出極高的選擇性。本研究為在溫和條件下通過熱輔助光重整實現PLA塑料的選擇性轉化為PA提供了新的思路和方法。
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.checat.2025.101490
(核稿:陳慶彩 編輯:趙誠)